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FCSE 前沿研究:CO3O4在HZSM-5载体上的单层分散行为探讨设计催化剂用于NH3选择性还原NOx
来源:kaiyun.com    发布时间:2024-03-17 11:41:03

  为国民健康和经济的可持续发展,实现大气环境质量持续好转,研发高效的NOx消除催化剂是关键一环。用NH-SCR)是最有应用前景的柴油发动机NOx消除技术之一。贵金属催化剂以其优越的性能在NH-SCR领域得到普遍研究和应用,然而因其价格昂贵、资源稀缺,亟需寻找性能好、来源更广泛的催化材料。目前,分子筛类催化材料是脱硝领域的研究热点。Co具有优良的氧化还原性能,表面空位丰富,利于NOx-SCR反应的进行。但分子筛负载Co-SCR少见报道,一些基础科学问题仍不清楚,值得进行进一步深入系统研究。

  基于单层分散理论,采用浸渍法合成了系列Co3O4/ZSM-5催化剂,并考察了以NH3为还原剂的NOx-SCR反应性能。采用多种表征手段对Co3O4在HZSM-5载体上的单层分散行为进行了系统的探索和阐明。得到主要结论如下:

  (2)在单层分散阈值以下,单层或亚单层且非晶态的Co3O4,有利于表面酸性位点和活泼氧(O2-)中心的形成。该两种表面活性位点能有效吸附和活化反应物NOx和NH3,来提升NH3-SCR性能(图1c)。

  (3)催化剂的表面性质和反应性能均存在很明显的阈值效应。反应根据结果得出(图2),因其具有最大量的表面活泼氧(O2-)和酸性位点,接近单层分散阈值的4% Co3O4/ZSM-5催化剂的反应性能最佳,且该催化剂拥有非常良好的抗水抗硫中毒性能。

  (1)Co3O4可在HZSM-5载体上自发单层分散,其分散阈值为0.061 mmol 100 m-2ZSM-表面。所得催化剂的表面性质和反应性能均存在很明显的阈值效应。

  (2)在单层分散阈值以下,Co3O4以单层或亚单层的非晶态形式存在,有利于形成对NH3-SCR反应至关重要的表面活泼氧(O2-)和酸性位点。

  (3)通过在HZSM-5载体上负载单层分散阈值量的Co3O4,可制备得到反应性能最佳的Co3O4/ZSM-5催化剂,且该催化剂拥有非常良好的抗水抗硫中毒性能。

  王翔(通讯作者),南昌大学化学化工学院,教授,博士生导师,“赣江学者”特聘教授,江西省能源与环保催化重点实验室主任,江西省“双干计划”长期创新领军人才。主要是做工业催化、多相催化和表面化学研究。主持国家自然科学基金4项、省级课题及横向项目10余项。迄今已在国内外化学化工期刊发表学术论文160余篇,被引用5000余次。授权发明专利10余项,部分专利已投入实际应用。

  由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》(Frontiers)系列英文学术期刊,于2006年正式创刊,以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题,是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群,其中12种被SCI收录,其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录,具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式,保证文章以最快速度发表。

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